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系統識別號 U0026-2807201015203000
論文名稱(中文) 三維擬單晶二氧化鈦樹枝狀奈米結構之合成與其應用於染料敏化太陽能電池之研究
論文名稱(英文) Synthesis of Three-dimensional and Quasi-single Crystalline TiO2 Nanodendrites for Dye-sensitized Solar Cell Application
校院名稱 成功大學
系所名稱(中) 化學工程學系碩博士班
系所名稱(英) Department of Chemical Engineering
學年度 98
學期 2
出版年 99
研究生(中文) 廖文濱
研究生(英文) Wen-Pin Liao
學號 n3697433
學位類別 碩士
語文別 中文
論文頁數 109頁
口試委員 指導教授-吳季珍
口試委員-林弘萍
口試委員-陳俊維
中文關鍵字 二氧化鈦  樹枝狀奈米結構  奈米線  染料敏化太陽能電池  電化學交流阻抗分析  光強度調制光電流分析 
英文關鍵字 TiO2 nanodendrite  TiO2 nanowire  dye-sensitized solar cells  electrochemical impedance spectroscopy  intensity modulated photocurrent spectroscopy 
學科別分類
中文摘要 本研究乃利用一簡單的濕式化學法(wet-chemical route)合成出高方向性的三維金紅石(rutile)二氧化鈦樹枝狀奈米結構陣列(nanodendrite, ND)於FTO(F:SnO2)導電基板上。首先利用水熱法(hydrothermal method)將二氧化鈦奈米線陣列(nanowire, NW)成長於FTO上,而樹枝狀結構的側枝則是在無添加任何包覆劑下由化學浴沉積法(chemical bath deposition, CBD)於主幹側邊成長樹芽狀晶種後再利用水熱法完成。根據穿透式電子顯微鏡分析,顯示出側枝的結構與主幹皆為單晶結構,而主幹與側枝的界面處以{101}形成雙晶鏡面(twin plane)結構。利用光強度調制光電流分析儀(intensity modulated photocurrent spectroscopy, IMPS)分析電子於TiO2 ND光電極上的傳輸時間,顯示電子在NDs中因路徑增加造成傳輸時間較TiO2 NW電極者增長。將二氧化鈦樹枝狀奈米結構經過四氯化鈦溶液處理後,形成奈米顆粒(nanoparticle, NP)與樹枝狀奈米結構相互混合的奈米複合結構薄膜(composite film)。在同樣是3 μm的光電極厚度下,以二氧化鈦奈米複合結構薄膜作為染料敏化太陽能電池(dye-sensitized solar cells, DSSCs)之光電極,其效率可達2.88 %,比起二氧化鈦奈米顆粒薄膜者佳。此外由電化學交流阻抗分析儀(Electrochemical impedance spectroscopic, EIS)分析顯示,二氧化鈦奈米複合結構薄膜光電極中電子的擴散長度(diffusion length)較二氧化鈦奈米顆粒作為光電極者大,表示電子傳輸行為在奈米複合結構薄膜上較奈米顆粒薄膜者佳,在太陽能電池效率的提升上也擁有較大的發展。
英文摘要 TiO2 nanodendrite (ND) array have been synthesized on FTO substrates using a simple wet-chemical route, i.e., the aligned TiO2 nanowire (NW) array was first synthesized on the FTO substrate by hydrothermal method and the branches of the TiO2 NDs were then formed using an aqueous chemical bath deposition (CBD) followed by a hydrothermal process without any capping agent. TEM characterizations show that both trunk and branch of TiO2 ND are single crystalline structures. The successful growth of TiO2 ND is attributed to the presence of rutile {101} twinning structure. The increase of electron transit time in TiO2 ND DSSC compared to NW DSSC, which is estimated using intensity modulated photocurrent spectroscopy (IMPS), is attributed to the longer electron pathway of the 3D structure. TiO2 ND/nanoparticle(NP) composite film was formed after TiCl4 treatment. With an anode thickness of 3 m, the efficiency of TiO2 ND/NP dye-sensitized solar cell (DSSC) is 2.88 %, which is superior to that of TiO2 NP DSSC. Electrochemical impedance spectroscopy (EIS) shows that the electron diffusion length in the TiO2 ND/NP anode is larger than that in the TiO2 NP anode. Thus, TiO2 ND/NP DSSCs have superior electron transport properties to TiO2 NP DSSCs.
論文目次 摘要 I
Abstract II
誌謝 IV
目錄 V
表目錄 IX
圖目錄 X
第一章 緒論 1
1-1 前言 1
1-2 太陽能電池 1
1-3 染料敏化太陽能電池 2
1-4 研究動機與目的 2
第二章 理論基礎與文獻回顧 4
2-1 二氧化鈦性質與應用 4
2-2 二氧化鈦奈米結構形態(morphology)與應用 5
2-2-1 零維奈米結構 5
2-2-2 一維奈米結構 9
2-2-3 二維奈米結構 13
2-2-4 三維奈米結構 14
2-3 染料敏化太陽能電池 16
2-3-1 染料敏化太陽能電池工作原理 16
2-3-2 電流密度-電壓曲線圖 18
2-3-3 再結合(recombination)與漏電流機制 19
2-4 電子傳輸特性之分析方法與原理 21
2-4-1 交流電路阻抗分析的基本原理 21
2-4-2 電化學交流阻抗分析(EIS) 25
2-4-3 染料敏化太陽能電池等效電路圖 30
2-4-4 光強度調制光電流分析(IMPS)與光強度調制光電壓分析(IMVS) 33
第三章 實驗步驟與研究方法 39
3-1 實驗材料 39
3-2 實驗流程 41
3-2-1 成長二氧化鈦奈米線陣列 42
3-2-2 成長樹芽狀奈米結構於二氧化鈦奈米線陣列 42
3-2-3 成長二氧化鈦樹枝狀奈米結構陣列 43
3-2-4 四氯化鈦溶液處理 43
3-2-5染料敏化太陽能電池之組裝 44
3-3 分析與鑑定 45
3-3-1 掃描式電子顯微鏡分析(SEM) 45
3-3-2 穿透式電子顯微鏡(TEM) 46
3-3-3 X光繞射分析(XRD) 49
3-3-4 拉曼光譜分析 50
3-4 染料敏化太陽能電池電性分析 51
3-4-1 染料敏化太陽能電池效率量測 51
3-4-2 電化學交流阻抗分析(EIS) 52
3-4-3 光強度調制光譜分析(IMPS & IMVS) 54
第四章 結果與討論 56
4-1 成長二氧化鈦奈米線陣列 56
4-1-1降溫速率對成長奈米線陣列之影響 56
4-1-2前驅物加入量對成長奈米線陣列之影響 58
4-1-3反應時間對成奈米線陣列之影響 60
4-1-4反應時間於第二批式反應中對成長奈米線陣列之影響 63
4-1-5氯離子對成長奈米線陣列之影響 65
4-1-6二氧化鈦奈米線陣列之結構分析與鑑定 68
4-1-7鹽酸水溶液濃度對成長二氧化鈦奈米結構之影響 70
4-1-7-1鹽酸水溶液濃度於第一批式反應之影響 70
4-1-7-2鹽酸水溶液濃度於第二批式反應之影響 74
4-2 成長三維擬單晶二氧化鈦樹枝狀奈米結構 76
4-2-1鹽酸濃度對成長樹芽狀奈米結構於奈米線陣列上之影響 76
4-2-2反應時間對水熱法成長樹枝狀奈米結構之影響 79
4-2-3二氧化鈦樹枝狀奈米結構之結構分析與鑑定 81
4-3 二氧化鈦奈米結構應用於染料敏化太陽能電池 86
4-3-1樹枝狀奈米結構之側枝長度效應 86
4-3-2比較奈米線陣列與樹枝狀奈米結構陣列 89
4-3-3四氯化鈦溶液處理效應 92
4-3-3-1四氯化鈦溶液處理對二氧化鈦奈米結構影響 92
4-3-3-2四氯化鈦溶液處理對電子傳輸特性之影響 95
4-3-4比較樹枝狀奈米複合結構薄膜與奈米顆粒薄膜 98
第五章 總結論 103
參考文獻 107
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