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系統識別號 U0026-1001201814435800
論文名稱(中文) 藉由二次諧波進行即時觀察氫氣在鋅量子點形成中之作用及其還原反應
論文名稱(英文) In-situ observation the role of hydrogen gas in the formation of Zn dots and sequent reduction reactions by second harmonic generation
校院名稱 成功大學
系所名稱(中) 物理學系
系所名稱(英) Department of Physics
學年度 106
學期 1
出版年 106
研究生(中文) 凃凱騰
研究生(英文) Kai-Teng Tu
學號 L26044014
學位類別 碩士
語文別 中文
論文頁數 56頁
口試委員 指導教授-羅光耀
口試委員-吳宗霖
口試委員-吳秋賢
中文關鍵字 Zn dot  ZnO/Zn dot  氧化反應  還原反應  SHG 
英文關鍵字 Zn dot  relaxation  ZnO  oxidation reaction  reduction reaction 
學科別分類
中文摘要 本實驗利用射頻磁控濺鍍的方式將鋅量子點沉積於Si(111)基板上。藉由改變基板溫度、氫氣比例、工作壓力及不同鍍率下觀察不同參數下對於量子點的影響。並藉由即時反射式二次諧波(RSHG)觀察鋅量子點的極化結構。由於鋅量子點表面電偶極很強且呈現3mm對稱性,鋅量子點被Si(111)表面所侷限,因此巨觀量的量子點會貢獻不可取消的非均向極化強度(3mm),此強度可作為鋅量子點表面化學反應(氧化還原)的依據評估。另外,X光繞射分析儀(XRD)觀察其結構、掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察表面形貌。
在鋅量子點的製備中。進行加溫時可觀察到因為量子點表層的鬆弛,而在RSHG可觀察到訊號強度的下降。當回到室溫時,由於受基板constrain的影響,在RSHG可觀察到信號強度的上升。不同的grain sizes對於relaxation的程度也有所不同。在較大的grain size中,較易受溫度影響而產生relaxation而使RSHG訊號強度下降。這效應必須作為實際氧化還原的參考。
鋅量子點經過氧化後會在表層產生幾層氧化層,在通入氫氣後在足夠的溫度下會發生還原作用,將氧化鋅球殼還原成鋅。透過即時反射非線性光學可以觀察到鋅量子點表面氧化成氧化鋅球殼及氧化鋅球殼被氫氣還原成鋅過程中即時極化結構的改變。因此,我們也藉由通入不同壓力的氧氣及改變不同溫度,並利用RSHG進行及時量測觀測Zn dot氧化成ZnO/Zn dot的過程。結果顯示足夠的氧氣壓力及基板溫度有助於氧化作用的產生。此外,我們通入不同濃度的氫氣及改變不同的基板溫度。觀測在不同壓力及溫度下,氧化鋅球殼被還原成鋅時極化結構的改變。在足夠的氫氣濃度及基板溫度下,可使得氫氣與ZnO/Zn dot表面的氧進行反應而產生還原作用。可在RSHG中觀察到訊號強度因還原作用還原成Zn dot而上升。藉由以上的工作,我們呈現了不同氫氣濃度下對於鋅量子點表面氧化鋅球殼還原的作用以及鋅量子點的氧化過程。
英文摘要 Metal dots coherently grown on the semiconductor surface would reduce the contact resistance and enhance the performance of the nano-device. Unavoidably, oxidation reaction on the surface of metal surface would influence the device function and reduce the conductivity. It’s important to realize the formation and mechanism of oxidation reaction of metal. We fabricated Zn dots coherently grown on Si(111) by strategic rf magnetron sputtering. The growth temperature, chamber pressure, sputtering power, ratio of hydrogen, negative bias and growth time are important factors to deposit Zn2+adatomson Si(111) and then to format the proper size of Zn dots. We also used different annealing temperature to realize the relaxation reaction which is induced by thermal effect. The size of Zn dot within the margin of relaxation limitation via the annealing process will induce the relaxation effect. In-situ RSHG also be used to study the oxidation reaction of Zn dots. We control the different annealing temperature and oxygen pressure to gradually format ZnO shell on Zn dot surface. Higher concentrations and annealing temperature of oxygen will improve the oxidation reaction. Besides, ZnO shell can be used to be an air detector and detect different kinds of air like CO and H2. We use different annealing temperature and hydrogen concentrations to study the reduction reaction of ZnO/Zn dots. Higher concentrations of hydrogen can improve reduction reaction but lower annealing temperature won’t induce the reduction reaction which can be studied by in-situ RSHG.
論文目次 摘要…………………………………………………………………………………..……Ⅰ
Abstract……………………………………………………………………………………Ⅲ
致謝……………………………………………………………………………………..ⅩⅡ
目錄…………………………………………………………………………………..…ⅩⅢ
表目錄………………………………………………………………………………..…ⅩⅤ
圖目錄………………………………………………………………………………..…ⅩⅥ
第一章、 介紹………………………………………………………………………..……1
第二章、 基礎理論……………………………………………………………………..…3
2-1、薄膜沉積原理………………………………………………………….…3
2-2、濺鍍法………………………………………………………………….…5
2-2-1、射頻濺鍍法……………………………………………………..…6
2-2-2、磁控濺鍍法……………………………………………………..…8
2-3、金屬鋅量子點成長機制………………………………………….………9
2-4、SHG………………………………………………………………………11
2-4-1、非線性光學………………………………………………………11
2-4-2、非線性極化張量…………………………………………………12
2-4-3、ZnO塊材之二次諧波……………………………………………13
2-5、鋅量子點之氧化反應……………………………………………………16
2-6、ZnO/Zn dot對於氫氣之還原反應………………………………………18
第三章、 實驗參數與流程……………………………………………………………....22
3-1、Zn量子點的製備…………………………………………………………22
3-2、基板條件………………………………………………………………....22
3-3、Zn量子點之製備參數………………………………………………...….23
3-4、反射式二次諧波(RSHG)之及時量測量測…..……………...………….24
3-5、掃描式電子顯微鏡(SEM) ……………………..……………………….26
3-6、Synchrotron XRD分析………………………………………………….26
第四章、 結果與討論…………...……………………………………………………….28
4-1、氫氣濃度對於Zn量子點成長之影響………………………………….28
4-1-1、不同氫氣濃度之量子點之微觀結構(SEM)………. ..………….29
4-1-2、不同氫氣濃度之量子點之X光繞射(XRD) …………………….30
4-1-3、不同氫氣濃度之量子點之吸收光譜(XANES) ………………….31
4-1-4、不同氬氫比之反射式二次諧波(RSHG) ……………………….33
4-1-5、氬氫比對於Zn量子點製備的影響…………………………….35
4-2、RSHG定點量測雜訊去除…………………..………………………….36
4-3、in-situ SHG量測時,溫度及顆粒大小所造成的影響………………….38
4-3-1、溫度對於Zn量子點之relaxation……………………………….38
4-3-2、Grain size對於relaxation之影響……………………………….40
4-4、不同溫度及氧壓力下,氧與Zn dot的動態反應……………………….43
4-4-1、持溫150 oC下,不同氧氣壓力之Zn dot的動態反應………….43
4-4-2、持壓氧氣壓力400 mtorr下,不同溫度之Zn dot的動態反應….45
4-4-3、小結………………………………………………………………46
4-5、不同溫度及氣體壓力下,氫與ZnO/Zn dot的動態反應……………..47
4-5-1、氫氣壓力固定為200 mtorr下,不同溫度之Zn dot的動態反應.47
4-5-2、氫氣壓力固定為400 mtorr下,不同溫度之Zn dot的動態反應.49
4-5-3、小結………………………………………………………………51
第五章、 結論……………………………………………………………………...…….53
參考資料…………………………………………………………………………………..55
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