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系統識別號 U0026-0812200910404768
論文名稱(中文) 氧分壓、氧化鉍緩衝層及釩摻雜對射頻濺鍍法生長鉍鑭鈦薄膜鐵電性質之影響
論文名稱(英文) Effect of oxygen partial pressure, buffered Bi2O3 layers, and V doping on the ferroelectricity of (Bi,La)4Ti3O12 films grown by radio-frequency sputtered deposition.
校院名稱 成功大學
系所名稱(中) 材料科學及工程學系碩博士班
系所名稱(英) Department of Materials Science and Engineering
學年度 91
學期 2
出版年 92
研究生(中文) 游孝煊
研究生(英文) Hsiao-Hsuan Yu
學號 n5690130
學位類別 碩士
語文別 中文
論文頁數 125頁
口試委員 口試委員-許渭洲
指導教授-林文台
口試委員-方滄澤
口試委員-方炎坤
中文關鍵字 鉍鑭鈦薄膜  鐵電性質 
英文關鍵字 BLT thin film  ferroelectricity 
學科別分類
中文摘要 以射頻濺鍍法生長(Bi,La)4Ti3O12(BLT)及BLT(BLTVx)膜探討鍍膜時的O2和Ar的流量比、緩衝層Bi2O3和離子佈植的鐵電性及微結構。當BLTV0.03的2Pr在流量比1:1前隨著氧流量的增加因為氧缺陷降低而增加。然後隨著流量比至1.5:1時會因為晶粒尺寸的變小而急遽的下降。當V添加量在0.03-0.07時,其殘餘極化量會較BLT之2Pr大,且在0.15時會有大量的降低。2Pr的上升是因為氧空缺的減少釘札效應,V=0.15是因為晶格扭曲降低使殘餘極化降低。Bi2O3緩衝層會降低BLT及BLTV0.03膜的成長溫度。是因為Bi2O3扮演著模板的角色,以及(0 0 1)BLT/Pt具有較低的界面能使得成長溫度降低。BLT及BLTV0.03膜的2Pr會隨著摻雜P+和BF2+劑量的增加而降低,是因為劑量增加晶粒尺寸變小使得釘札效應發生,降低殘餘極化量。
英文摘要 Effects of O2/Ar ratio, buffered Bi2O3 layers, and ion implantation on the ferroelectricity and microstructures of (Bi,La)4Ti3O12(BLT) and V-doped BLT(BLTVx) films deposited by radio-frequency sputtering were studied. The remanent polarization(2Pr) of BLTV0.03 films increased with the O2/Ar ration up to 1:1.5 and 1:1 and then decreased with the ratio layer than 1.5:1 due to the reduction of grain size. The BLTVx films with the V concentration in the range of x=0.03-0.07 owned the 2Pr large than that of BLT films, whereas the 2Pr of BLTV0.15 films dropped rapidly because reduction of lattice distortion V doping induced two contrary effect on 2Pr, i. e., reducing the amount of oxygen vacancies and causing less structure distortion. The buffered Bi2O3 layers enhanced the c-axis-oriented growth of BLT and BLTVx films, reducing the temperature for c-axis-oriented growth from 900 to 600℃. The cause can be attributed to the template effect of Bi2O3 and the lower interfacial energy of (001)BLT/Pt . The 2Pr of P+- and BF2+- implanted BLT and BLTVx films decreased with the ion dose in the range of 1-5x1015/cm2. The reduction of grain size induced by the ion implantation can enhance the domain pinning effect and thus reduce the remanent polarization.
論文目次 本 文 目 錄
中文摘要……………………………………………………………………….………I
英文摘要……………………………………………………………………………...II
誌謝感言……………………………………………………………………………..III
本文目錄……………………………………………………………………………..IV
表目錄……………………………………………………………………...………...VI
圖目錄……………………………………………………………………………....VII
本文
第一章 簡介…………………………………………………….………………..1
1. 電子記憶體……………………………………………..……..………..……..1
2. 鐵電材料………………………………………………………………...…….1
3. 鐵電材料演變……………………………………………….………..……….3
4. 鐵電材料製程……………………………………………………………..…..7
第二章 基本理論………………………………………………………………...8
1. 燒結原理………………………………………………………………......…..8
2. Bi4-xLaxTi3O12(BLT)之基本結構………………………………….……….8
3. 鐵電材料極化原理……………………………………………………...…….9
4. 脈衝極化(pulse polarization)及疲勞(fatigue)量測原理……………..12
5. 薄膜沉積原理…………………………………………….……………...…..13
6. 電子槍蒸鍍…………………………………………………………....……..15
7. RF射頻濺鍍原理…………………………………………………………….16
8. 低掠角X光薄膜繞射分析…………………………………………..……...17
9. 離子佈植…………………………………………………….………..……...18
10. 實驗研究動機………………………………………………………......…..20
第三章 實驗步驟與方法……………………………………………….………21
1. 實驗流程圖…………………………………………………………...…...…21
2. 粉末配置與靶材燒結………………………………………….…..…….…..22
3. 基板Pt/Ta/SiO2/Si/製備-電子槍蒸鍍………………………………..……...22
4. 基板退火…………………………………………………..……………...….23
5. BLT及BLTV的鐵電薄膜沉積…………………………………………..…23
6. 上電極製作…………………………...………………………………...……23
7. 薄膜退火……………………………………………….……………….……23
8. 鐵電性質量測與分析…………………………...………………...…………24
8-1結晶相鑑定……………………………………………………..………..24
8-2成分分析…………………………………………………………..……..24
8-3使用α-step薄膜厚度與粗糙度測定……………………………..…….24
8-4電滯曲線與疲勞量測-RT66A鐵電性質量測…………………..………24
8-5漏電流量測(I-V)………………………………………………..………..25
8-6掃描式電子顯微鏡-觀察表面顯微組織……………………..…………25
8-7穿透式電子顯微鏡-觀察薄膜內部結構………………………...………25
第四章 結果與討論………………………………….……………...………….26
1. 不同氧流量對BLTV膜微結構及鐵電性質之影響………………..………26
2. 摻雜不同V含量對BLT膜鐵電性的影響…………………………..……..28
3. 緩衝層Bi2O3對BLT及BLTV的影響……………………………….…….30
4. 離子佈植對BLT及BLTV鐵電薄膜之影響……………………….………32
5. Nb的摻雜對BLT膜的影響…………………………………………..…….34
第五章 結論……………………………………………...…………….……….35
參考文獻……………………………………………………………………………..37

表 目 錄
表(一)PZT,SBT,BLT薄膜鐵電性質比較……………….………………...43
表(二)各種用於鐵電薄膜製作技術之特徵比較…………………………….….….43
表(三)燒結過程中所經過的擴散機制……………………………………….……..44


圖 目 錄
圖(一)電滯曲線………………………………………..…………………………….45
圖(二)Bi3.25La0.75Ti3O12的晶格結構…………………………………………..…….45
圖(三)製備鐵電薄膜的各種技術之發展…………………………………………...46
圖(四)燒結過程中的晶粒結晶過程……………………………………………..….46
圖(五)燒結機制的路徑……………………………………………………...………47
圖(六)(a)PbBi2Nb2O9 (b)Bi4Ti3O12 (c)BaBi4Ti4O15之一半擬正方晶體結構……….47
圖(七)鈦離子偏離中心形成電偶極………………………………….……………..48
圖(八)(a)P-E遲滯曲線之操作電壓(b)脈衝極化測量之操作電壓(c)疲勞測試之操作電壓………………………………………………………………………..48
圖(九)脈衝極化量測………………………………..……………………………….49
圖(十)薄膜沉積時的步驟…………………………………………………………...49
圖(十一)薄膜成長時,兩晶粒接觸時的成長圖……………………………………50
圖(十二)薄膜成長時,吸附原子行徑的方向…………………………………..…..50
圖(十三)電子槍蒸鍍機示意圖……………………………………………..……….51
圖(十四)直流電漿示意圖…………………………………………………..……….51
圖(十五) 交流電漿產生的運動行為………………………………….……..……..52
圖(十六)低掠角X光繞射原理……………………………………………………..53
圖(十七)離子佈植機結構圖………………………………………………………54
圖(十八)試片完整結構圖…………………………………………………………54
圖(十九)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03 膜在700℃退火之RBS成分分析圖………………………………………………………………………….…55
圖(二十)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03 膜在700℃退火之RBS成分分析圖…………………………………………………………………………….56
圖(二十一)氧流量12.9 sccm的BLTV0.03膜在 700℃退火之RBS成分分析圖…………………………………………………………………………….57
圖(二十二)氧流量2.1-8.6 sccm的BLTV0.03膜在700℃退火之GID繞射圖…………………………………………………………………………….58
圖(二十三)氧流量10.7-17.2 sccm的BLTV0.03膜在700℃退火之GID繞射圖……………………………………………………………………………..59
圖(二十四)氧流量2.1-17.2 sccm的BLTV0.03 膜在750℃退火的SEM微結構 3萬倍……………………………………………………………………………..60
圖(二十五)氧流量2.1-17.2 sccm 的BLTV0.03 膜在750℃退火的SEM微結構 6萬倍……………………………………………………………………………..61
圖(二十六)氧流量17.2 sccm的BLTV0.03膜在700℃退火之電滯曲線…………..62
圖(二十七)氧流量2.1 sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度之電滯曲線…….…..63
圖(二十八)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度之電滯曲線…………64
圖(二十九)氧流量8.6sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度之電滯曲線…..……..65
圖(三十)氧流量10.7sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度之電滯曲線…………..66
圖(三十一) 氧流量12.9sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度之電滯曲線…..…..67
圖(三十二)不同氧流量BLTV0.03膜在不同退火溫度的趨勢分佈圖………….…..68
圖(三十三)氧流量8.6 sccm的BLT膜在不同退火溫度的電滯曲線……………..69
圖(三十四)氧流量8.6 sccm的BLTV0.01膜在不同退火溫度的電滯曲線…………70
圖(三十五)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在不同退火溫度的電滯曲線……...….71
圖(三十六)氧流量8.6 sccm的BLTV0.05膜在不同退火溫度的電滯曲線..………..72
圖(三十七)氧流量8.6 sccm的BLTV0.07膜在不同退火溫度的電滯曲線……...….73
圖(三十八)氧流量8.6 sccm的BLTV0.1膜在不同退火溫度的電滯曲線………….74
圖(三十九)氧流量8.6 sccm的BLTV0.15膜在不同退火溫度的電滯曲線……..….75
圖(四十)氧流量8.6 sccm的不同V成分膜在不同退火溫度下之趨勢圖………..76
圖(四十一)氧流量8.6 sccm的不同V成分膜在750℃退火的SEM微結構 3萬倍……………………………………………………………………………..77
圖(四十二)氧流量8.6 sccm的不同V成分膜在750℃退火的SEM微結構 6萬倍…………………………………………………………………………….78
圖(四十三)氧流量8.6 sccm的BLT及BLTV0.03 膜在700℃退火的TEM 顯微結構 5萬倍………………………………………………………….…………….79
圖(四十四)氧流量8.6 sccm的BLT及BLTV0.03膜在700℃退火的TEM顯微結構 10萬倍……………..………………………………………….…………….80
圖(四十五)氧流量8.6 sccm的BLT,BLTV0.03及BLTV0.05膜在750℃退火的疲勞量測……………………………………………………………………………..81
圖(四十六)氧流量8.6 sccm的BLT膜在750℃退火經疲勞量測前後的電滯曲線……………………………………………………………………………..82
圖(四十七)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在750℃退火經疲勞量測前後的電滯曲線……………………………………………………………………………..83
圖(四十八)氧流量8.6 sccm的BLTV0.05膜在750℃退火經疲勞量測前後的電滯曲線……………………………………………………………………………..84
圖(四十九)氧流量8.6及10.7 sccm的BLTV0.03膜在750℃退火的疲勞量測……………………………………………………………………………..85
圖(五十)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在750℃退火的疲勞前後之電滯曲線…………….……………………………………………………………….86
圖(五十一)氧流量10.7 sccm的BLTV0.03膜在750℃退火經疲勞前後的電滯曲線………………………………………………………………….………….87
圖(五十二)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在750℃退火之漏電流的量測……………………………………………………………………………..88
圖(五十三)Bi2O3相對位置示意圖…………………………………………………..89
圖(五十四)氧流量8.6 sccm的BLT膜在不同退火溫度的GID繞射圖..…………90
圖(五十五)氧流量8.6 sccm的上下層Bi2O3之BLT膜在不同退火溫度的GID繞射圖……………………………………………………………………….…….91
圖(五十六)氧流量8.6 sccmBLT及上下層Bi2O3之BLT膜在600℃退火之比較GID繞射圖…………………………………………………………………….….92
圖(五十七)氧流量8.6 sccm的BLT膜及上下層Bi2O3之BLT膜在600℃退火之半高寬的比較………………….……………………………………….………93
圖(五十八)氧流量8.6 sccm的BLT膜有上下層Bi2O3之有無上電極的GID繞射圖……………………………………………………………………..………94
圖(五十九)氧流量8.6 sccm在CSD及sputter的BLT膜在上下Bi2O3 650℃退火時的GID繞射圖………………………………………………………………..95
圖(六十)氧流量8.6 sccm的BLT膜在Bi2O3位於不同位置700℃退火之GID繞射………………………………………………………………………..……96
圖(六十一)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在Bi2O3位於不同位置700℃退火之GID繞射………………………………………………………………………..…97
圖(六十二)氧流量8.6 sccm的BLT膜在Bi2O3位於不同位置700℃退火的SEM微結構…………………………………………………………………..………98
圖(六十三)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在Bi2O3位於不同位置700℃的SEM微結構…………………………………………………………………..………99
圖(六十四)氧流量8.6 sccm的BLT膜在Bi2O3位於不同位置700℃的TEM微結構……………………………………………………………….……..…….100
圖(六十五)氧流量8.6 sccm的BLT膜經700℃及900℃退火時的電滯曲線……………………………………………………………………………101
圖(六十六)氧流量8.6 sccm的BLT膜在Bi2O3位於不同位置700℃退火的電滯曲線……………………………………………………………………………102
圖(六十七)氧流量8.6 sccm的BLTV0.03膜在Bi2O3位於不同位置700℃位火的電滯曲線………………………………………………………………………103
圖(六十八)氧流量8.6 sccm的BLT膜700℃退火的殘餘極化與degree of preferred orientation的關係………………………..…………………………………104
圖(六十九)氧流量8.6 sccm的BLT0.03膜700℃退火的殘餘極化與degree of preferred orientation的關係………………………………………….……105
圖(七十)經TRIM軟體模擬後的佈植深度………………………………..……...106
圖(七十一)氧流量4.3 sccm的BLT膜經不同劑量的磷摻雜後700℃退火的GID繞射圖…………………………………………………………………………107
圖(七十二)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜經不同劑量的磷摻雜後700℃退火的GID繞射圖……………..……………………………………………….….108
圖(七十三)氧流量4.3 sccm磷摻雜700℃退火的BLT及BLTV0.03膜的半高寬比………………………………………..…………………………………..109
圖(七十四)氧流量4.3 sccm的BLT膜經不同劑量的硼摻雜後700℃退火的GID繞射圖…………..………………………………………………………….….110
圖(七十五)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜經不同劑量的硼摻雜後700℃退火的GID繞射圖……………………………………………………………….…111
圖(七十六)氧流量4.3 sccm摻雜硼700℃退火的BLT及BLTV0.03膜的半高寬比………………………………………………………………………..…..112
圖(七十七)氧流量4.3 sccm的BLT膜摻雜不同劑量磷700℃退火的SEM微結構………………………………………………………………………..…..113
圖(七十八)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜摻雜不同劑量磷700℃退火的SEM微結構………………………………………………………………….…..….114
圖(七十九)氧流量4.3 sccm的BLT膜摻雜不同劑量硼700℃退火的SEM微結構……………………………………………………………………………115
圖(八十)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜摻雜不同劑量硼700℃退火的SEM微結構……………………………………………………………………………116
圖(八十一)氧流量4.3 sccm的BLT膜佈植磷及硼在700℃退火的TEM微結構………………………….………………..……………………………….117
圖(八十二)氧流量4.3 sccm的BLT膜摻雜不同劑量磷在700℃退火的電滯曲線………………………..…………………………………………….…….118
圖(八十三)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜摻雜不同劑量磷在700℃退火的電滯曲線……………………………………………………………….………...…119
圖(八十四)氧流量4.3 sccm的BLT膜摻雜不同劑量硼在700℃退火的電滯曲線……………………...……………………………………….….…..…….120
圖(八十五)氧流量4.3 sccm的BLTV0.03膜摻雜不同劑量硼在700℃退火的電滯曲線…………………...…………………………………………...……….….121
圖(八十六)氧流量4.3 sccm的BLT及BLTV0.03膜在摻雜不同劑量磷700℃退火的比較圖………………………………………………….……..………….…122
圖(八十七)氧流量4.3 sccm的BLT及BLTV0.03膜在摻雜不同劑量硼700℃退火的比較圖………………………………………………………….…..……….123
圖(八十八)氧流量8.6sccm的BLTNb0.03膜在不同退火溫度的電滯曲線………………………………………………………….…………...……124
圖(八十九)氧流量8.6sccm的BLT,BLTV0.03及BLTNb0.03膜在700℃退火的電滯曲線……………………...…………………………………………………….125
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